终于破解！为什么物质加热后会熔化？熔化速达每秒30米！

如果对一种固态物质进行足够的加热，热能会导致该物质材料的分子开始分裂，形成液体。从有序的固体到无序液体相转变的最熟悉例子之一是冰变成水。

虽然熔/融化是物质的一个基本过程，但由于缺乏足够时间分辨率的研究能力，科学家们还没有完全能够在微观层面上理解它是如何发生的。然而，近十年来X射线自由电子激光器(XFELs)的出现，使得研究熔化机理以及其他超快原子尺度动力学成为可能。

这些仪器使用（非束缚）自由电子在X射线能区产生飞秒光脉冲（飞秒为万亿分之一秒）。与X射线同步加速器相比，X射线自由电子激光器具有持续时间短得多、强度高得多的X射线脉冲。

现在，一个由国际科学家组成的研究团队，已经使用韩国浦项加速器实验室XFEL(PAL-XFEL)来监测纳米厚的金膜熔化情况，这些金膜由许多取向不同的非常微小晶体组成。研究使用超短X射线脉冲(“探针”)来监测这些多晶金薄膜在飞秒激光(“泵浦”)激发后的结构变化，从而诱导熔化。

当X射线脉冲击中黄金时，X射线光束会以一种具有材料晶体结构特征的图案进行衍射，通过收集皮秒尺度上不同泵浦-探测时间延迟的X射线衍射图像，研究人员能够在金薄膜熔化开始和进行时拍摄“快照”。衍射花样随时间的变化揭示了晶体无序的动力学。科学家们之所以选择黄金进行这项研究，是因为它对X射线的衍射非常强，并且有一个明确的固体到液体的转变相，X-射线衍射图表明熔融是不均匀(不均匀)的。

在发表在《科学进展》期刊上的研究中，科学家们提出，这种熔化很可能起源于不同取向的晶体相遇的界面（称为晶界的缺陷），然后传播到较小的结晶区（晶粒），换句话说，晶界在晶体其余部分开始融化之前就开始融化了。

美国能源部布鲁克海文国家实验室(DOE)凝聚态物质物理和材料科学部(CMPMS)X射线散射小组负责人、该研究的共同作者伊恩·罗宾逊(Ian Robinson)说：科学家们认为，多晶材料的熔化优先发生在表面和界面上，但在XFEL之前，熔化进程随时间的变化尚不清楚。

众所周知，激光产生“热”（高能）电子，当它们将能量传递到晶体时会导致熔化。这种能量传递过程优先发生在晶界，因此不均匀的观点直到现在才被提出。罗宾逊团队的博士后、第一作者Tadesse Assefa说：

激光诱导熔化的机理对于航空航天、汽车和其他工业中使用的精密部件的微机械加工非常重要。激光与材料耦合的方式，随激光脉冲持续时间的不同而不同。例如，飞秒激光的超短脉冲，似乎比纳秒激光的长脉冲更适合于进行干净的切割，如钻孔。

在实验中，科学家们首先在布鲁克海文功能纳米材料中心(CFN)制造了不同厚度（50、100和300纳米）的薄膜。在CFN纳米制造设备中，进行了电子束蒸发，这是一种使用电子将所需材料凝聚到衬底上的沉积技术。

该设施的超清洁环境使研究人员能够在大样本区域内制作厚度均匀的金膜。PAL-XFEL在一定的激光功率范围内，对这些薄膜进行了时间分辨X射线衍射。布鲁克海文实验室计算科学计划工作人员开发的软件对探测器收集衍射图案图像时产生的TB级数据进行了高通量分析。

然后，研究小组使用哥伦比亚工程公司的科学家开发的软件将这些图像转换成线性图形。曲线图显示出一个双峰，对应于一个正在熔化的“热”区域(中间峰)和一个相对“冷”的区域(晶体的其余部分)，它还没有接收到熔化的热能，通过电子耦合，热进入晶界，然后传导到晶粒。这种对热能的吸收，导致一条熔化物质带夹在两个移动的熔体前沿之间。随着时间的推移，这个波段会变得更大。

一个熔融前沿位于固体和融化区域之间，另一个位于熔融和液体区域之间。下一步，研究小组计划通过减小晶粒的尺寸（从而增加晶粒边界的数量）来确认双面模型，这样它们就可以达到熔化过程的终点。

因为熔化是以相对较慢的速度（每秒30米）穿过晶体颗粒而发生的，所以穿越大颗粒所需的时间比仪器计时范围（500皮秒）要长。同时研究人员还想看看其他金属、合金（几种金属的混合物或一种金属与其他元素的混合物），以及与催化相关的材料，在这些材料中，晶界参与了化学反应。

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博科园｜研究/来自：布鲁克海文国家实验室

参考期刊《科学进展》

DOI: 10.1126/sciadv.aax2445

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