中国科大在等离激元光热催化二氧化碳转化领域取得新进展

近日，中国科学技术大学苏州高等研究院/化学与材料科学学院熊宇杰/刘东研究团队在非金属等离激元催化剂的开发和连续流光热催化CO2转化领域取得新进展，相关研究成果以“A nonmetallic plasmonic catalyst for photothermal CO2 flow conversion with high activity, selectivity and durability”为题发表在国际知名期刊《自然•通讯》（Nature Communications, 2024, 15, 1273）。

光热催化CO2加氢制备高值化学品和燃料是一种缓解能源和环境问题的有效途径。其中，活性位点和光吸收单元的精准设计是开发高效光热催化剂的关键。传统催化剂设计以氧化物负载等离激元金属助催化剂结构为主，其具有宽光谱光吸收、高效的光热转换效率和高比表面积等优点。然而，该类催化剂仍受到制备工艺复杂、成本高等问题的制约。基于此，作者设计了一种具备非金属等离激元效应的Mo2N/MoO2-x光热催化剂，并通过一步法在催化剂中实现双活性位点的可控调节，实现了高效、高选择性、高稳定性的光热催化CO2转化。在流动相条件下，Mo2N/MoO2-x催化剂CO生成速率高达355 mmol gcat-1 h-1，产物选择性超过99%，稳定性长达190小时。结合原位谱学表征和理论计算模拟，证明N原子和O空位双活性位点的协同作用能够同时促进H2和CO2分子在催化剂表面的吸附活化，从而有效降低反应能垒；另通过多种催化模式对比证明了光热催化在提高能量转换效率和热管理方面的优势。综上，这项工作为高效光热催化CO2转化提供了一种简单有效的催化剂设计思路和机理探究途径。

图1：光热催化CO2转化示意图