[科普中国]-可裂变元素

概念

核裂变时生成的碎片（释放瞬发中子后）的混合物，统称为裂变产物。已知的裂变产物含有37种元素（原子序数从30到66）的600多种放射性核素（质量数从72到166）。裂变产物的组成与反应堆的堆型、燃耗深度及照射、冷却时间有关。裂变产物在工业、农业和医学中的用途广泛，如氢-85用作俘放射源和自发光灯的能源；铯-137是放射源；银-90是p放射源；铷-99在核医学上用于临床诊断。

应用可裂变元素在电渗析迁移过程的规律探讨对于利用电渗析处理裂变放射性废水，国内外曾进行了不少的研究，有的已经在工厂中应用。研究表明，可裂变元素在电渗析过程中的迁移行为，对废水处理的效果有着直接的影响。Walter等人最先利用电渗析浓缩放射性裂变废水，初步指出了除盐和除总放（放射性）之间的关系。Nishidoi等人和Sammon等人研究了浓缩比例达到100的电渗析流程。Bnb和Yoshihcle等人利用了电渗析研究了海水中某些裂变产物的状态。1

浓缩铀靶辐照后溶液中裂变元素影响近年来国内外针对低浓铀燃料的推广使用开展了大量的相关研究工作，取得了显著进展。这些研究主要集中于先进低浓铀燃料核燃料开发2、HEU向低浓铀燃料反应堆转化的性能分析及辐照后裂变产物的化学回收过程等方面。此外，采用低浓铀作为辐照靶分离生产放射性同位素也成为国际上不可逆转的发展趋势。低浓铀靶的推广，不仅可降低核扩散与恐怖事件发生的风险，而且对全球99Mo、99mTc、131I等医用同位素的持续稳定供应也具有重要现实意义。

与高浓铀靶相比，经相同辐照条件照射后低浓铀靶中的裂变产物与分布会有所不同；即使相同的低浓铀靶在不同的辐照条件下质量分布也会有所差别。低浓铀靶辐照溶解后产物更复杂，对低浓铀靶辐照后产生的裂变体系中相关核素的化学行为的认识还较少。

利用北京大学核环境化学课题组开发的化学种态分析软件CHEMSPEC计算了低浓缩铀靶辐照后溶液中U的化学种态分布及主要裂变元素对U种态的影响，综合分析了溶液DH值对铀酰各种态的影响，到了与已报道的实验和理论研究一致的定性结果。主要有以下几点：

（1）在水溶液中，随着铀酰浓度的增大，溶液中将会生成柱铀矿沉淀和多核配合物；铀酰浓度越大，多核配合物出现的范围越向低pH值移动，且多核配合物一般存在于铀酰浓度较高的溶液中；

（2）在较强酸度条件下，随着体系N03-浓度的增大，溶液中主要存在两种铀的化学种态：UO22+和
[UO2NO3]+，其中UO22+所占比例不断减少，[UO2NO3]+不断增加。但在较高pH值条件下。铀酰离子因水解
反应而很难再与硝酸根生成配合物。

（3）CO2对不同浓度铀的种态分布影响结果表明，当铀酰浓度较低时．铀的化学种态多以碳酸铀酰的形式存在；当铀酰浓度较高时，铀的化学种态多以氢氧铀酰或柱铀矿的形式存在。随着铀酰浓度的增大，CO2对铀的化学种态分布的影响越来越弱。

（4）铀靶主要裂变产物Tc、I、Mo在浓度小于0.01mol·L-1且分别以TcO4-、I-、MoO42-等形态存在时，其浓度变化均不会影响铀的化学种态分布。3