[科普中国]-裂变气体

简介

裂变气体(fission gas) 由裂变产生的气态物质。例如133Xe、85Kr、131I等，均具放射性。它们从核反应堆中释放后，使周围环境受放射性污染。因此核电站等所释出的放射性气体，必须进行处理。有些裂变气体如85Kr可回收后作放射源，应用于氪化技术、测厚等。

裂变核燃料裂变核燃料(fission nuclear fuel)可以实现自持核裂变链式反应的，包含易裂变核素(235U、239Pu、233U)的核反应堆材料。其中只有235U是天然的易裂变核素；239Pu和233U则分别由238U和232Th俘获中子而得。238U和232Th称为可转换核素。 铀是普遍使用的核燃料。天然铀中只含 0.7%的235U，其余为238U，天然铀中235U的浓度正好能使核反应堆实现自持核裂变链式反应。因而成为最早使用的核燃料。仍用于生产堆等。但动力堆要求高的功率密度，一般采用235U含量大于0.7%的浓缩铀。 这可以通过气体扩散法或离心法来获得。 钚在自然界并不存在，它是人工易裂变材料，在快中子堆中，239Pu和238U组合可以实现核燃料增殖。因而成为重点研究的核燃料之一。钚的熔点很低，金属钚的辐照稳定性较差，一般都以氧化物与UO2混合使用。钍在地壳中的储量很丰富，它所能提供的能量大约相当于煤、石油和铀的全部储量的总和。钍的熔点较高，直至1400℃才发生相变，且相变前后均为各向同性结构，所以它在辐照下的尺寸稳定性比铀、钚都要好但金属钍经辐照后蠕变强度降低很多，故一般以氧化物或碳化物的形式使用。在热中子反应堆中利用 U-Th循环可得到接近于1的转换比，从而实现 “近似增殖”。但这种循环比较复杂，燃料后处理比较困难，因此尚未获得实际应用。 由于不同的堆型其工作温度、燃耗深度、冷却剂及包壳材料不同，常常选用不同类型的核燃料。例如：金属(包括合金)燃料，陶瓷燃料，弥散体燃料和流体(液态)燃料等。 金属燃料金属是铀的最致密的形态。特别在未能获得浓缩铀以前一直被使用。仍被用作生产武器及怀的反应堆燃料并积累了丰富的经验。但金属铀的熔点较低(1130℃)，存在同质异晶转变，辐照时尺寸不稳定。一方面是核裂变产物使其体积膨胀(称为肿胀);另一方面加工时形成的织构使铀棒在辐照时沿轴向伸长(称为辐照生长)。此时虽然不产生体积变化，但伸长量有时可达原长的4倍。此外，辐照还使金属铀的蠕变速度增加50~100倍。以上缺点通过添加某些合金元素可以得到改善，但不如采用陶瓷燃料为佳。1

裂变气体核素γ射线效率刻度中的自吸收校正用HPGe探测器测定裂变气体核素88Kr、87Kr、85Krm、138Xe和135Xe等的放射性活度，是一种简便直接的方法，但这属于一种相对测量技术，即HPGe探测器需进行探测效率标定。由于上述气体的活度标准源很难获取，通常的效率刻度方法是利用已知活度多γ射线核素液体充入源盒中，制备成液体标准源，刻度得到效率曲线，气体核素各γ射线能量的效率由效率曲线内插得到。但在实际测量中使用的是气体源或固体源，其内插得到的效率需进行相应的自吸收校正。常规的用外源吸收法确定不同源物质的自吸收校正因子的方法需满足一定的几何近似条件，针对气体核素较难满足，且实验工作量很大。以蒙特卡罗方法为基础，建立相应的计算模型，利用计算效率比值的方法确定上述核素在不同源介质中的自吸收校正因子，并进行实验验证。2

方法和原理由于诸多因素影响，蒙特卡罗方法计算HPGe探测器效率与实验结果只能在5%～10%之内符合，这很难满足高准确度的测量。但蒙特卡罗计算中相互作用参数和几何尺寸等对效率相对结果的影响很小，因此，计算效率的相对结果可得到很高的准确度。在效率计算中，液体、固体和气体源盒的外形尺寸和内部结构完全一致，只是内部源介质存在差异，它们之间效率的差异是由于自吸收效应的差异造成的，由此可利用蒙特卡罗方法分别计算3种源介质对应于HPGe探测器的效率，它们之间的效率比值即为自吸收校正因子。

蒙特卡罗计算模型的可靠性需用实验的方法进行验证。实验方法是通过外源穿透法来确定自吸收效应校正因子，即用多γ射线近似点源置于源盒顶部(图1)，用HPGe探测器分别测量不同源介质的γ能谱，由3种源介质源盒测量的γ谱中γ射线峰计数率的比值T(穿透率)，则可得到各能量γ射线的自吸收校正因子，为：

从图1给出的实验布局可看出，源盒至探测器距离d(250 mm)远大于源盒的厚度￡(19 mm)和直径R(64mm)，这就保证满足了用外源法计算3种源盒的自吸收校正因子的几何近似条件。

总结通过实验验证，利用蒙特卡罗方法计算HPGe探测器效率的比值，从而确定不同源介质的自吸收校正因子的方法是可行的，且对中、高能γ射线，计算结果与实验结果在1%范围内符合，这说明用蒙特卡罗方法确定的裂变气体核素各γ射线的自吸收校正因子是可靠的，计算得到的自吸收校正因子是裂变气体核素各γ射线HPGe探测效率准确刻度的数据基础。在今后的工作中，可通过完善计算模型，即增加源架和屏蔽体等的描述，来进一步提高对于低能γ射线自吸收校正因子的计算准确度。

核燃料裂变气体辐照肿胀的相场模拟与分析在反应堆中，核燃料元件处于苛刻的工作环境之中，在堆内运行过程中产生复杂的辐照-热力耦合行为。燃耗初期，核燃料产生裂变热，导致燃料元件内部出现比较大的温度变化，从而产生热应力；随着燃耗的发展，燃料元件内产生固体和气体裂变产物，它们的体积大于裂变之前的物质的体积，燃料元件的体积随着燃耗发展而增大，称为辐照肿胀。核燃料的辐照肿胀导致燃料芯块与包壳相互作用，引起包壳管的径向变形和横向拉伸，造成包壳管破损，严重威胁反应堆的安全运行。固体裂变产物所致肿胀性质较为简单，随燃耗线性增加；气体裂变产物行为较为复杂，对此方面的研究一直在不断深入。

对气体裂变产物致辐照肿胀的研究主要是通过辐照试验展开的，但是其周期长、成本高，而且无法在线观测。结合辐照实验结果，建立相应的理论模型和数值模拟方法，对燃料气体辐照肿胀就行预测和分析成为重要的研究手段。对于UO2核燃料， Booth在1958年提出了等效球模型，并用于 UO2中裂变气体的释放计算。2005年， Spino等建立了考虑气泡形核的裂变气体扩散和肿胀理论模型。2012年，崔羿等提出了考虑晶界重溶和静水压力的解析解。这些研究成果已经可以很好的预测核燃料辐照肿胀，但是这些模型均是将晶内气泡进行平均化处理，无法很好的研究气泡的位置和形貌，不能很好的理解气体辐照肿胀行为。相场法很好的解决了这一问题。

相场法(PFM)是以 Ginzburg-Landau 自由能理论为基础，用微分方程来展现有序化势和热力学驱动的综合作用的一种方法，是在介观尺度研究材料相态稳定和微结构演化的有效数值模拟方法。相场法已经成功应用于材料凝固、沉淀析出、铁电材料演化、马氏体相变、位错动力学、电化学过程等多个领域，得到一致肯定。含有修正 C-H 方程的相场模型开始被用于研究核燃料辐照肿胀问题。Hu等采用修正的 C-H 方程研究了辐照致空位积累、形核、长大的过程。Millett等采用修正的C-H 方程和 A-C 方程研究了空洞和气泡的微结构演化。3