AI 筛选电池材料，广州大学叶思宇院士开发可用于 P-SOC 材料预测的机器学习算法模型

作者：田小幺

编辑：李宝珠，三羊

封面图来源：摄图网

广州大学的研究人员建立了一种基于极限梯度增强 (XGBoost) 算法的机器学习模型，可用于 P-SOC 空气电极的筛选。

新能源现在有多火？据中汽协数据显示，2023年 1-11 月，新能源汽车在我国的市场占有率已达到 30.8%，这背后带来的是锂电池行业的持续繁荣。然而，在锂电池技术之外，固态电池也是资本和企业追逐的方向，甚至被誉为「电动车的终点」。近年来，中美日德的汽车及电池企业纷纷入场，固态电池产业经历了最初的资本狂欢，进入了更加务实的落地探索阶段。

资本与行业的高度关注极大地推动了相关领域的科研进展，以清洁能源为燃料的电池技术发展也带动了关键材料的创新。其中，质子导电固体氧化物电池 (P-SOC) 具备可低温化操作、离子传导活化能低等优点，逐渐被人们所熟知，并受到越来越多的关注。

然而，开发高性能 P-SOC 的一大障碍就是缺乏高效的质子导体空气电极。目前，P-SOC 广泛使用的空气电极材料是基于 Co/Fe 的钙钛矿氧化物，但还没有系统的研究表明不同元素在基于 Co/Fe 的钙钛矿氧化物中 B 位上的作用。

为了解决这一难题，广州大学的研究人员建立了一种基于极限梯度增强 (XGBoost) 算法的机器学习模型，可用于 P-SOC 空气电极的筛选，并且扩展了机器学习在燃料电池关键材料方面的应用。目前，相关成果已发表于「Advanced Functional Materials」。

论文发表于「Advanced Functional Materials」

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202309855

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数据集：控制系统变量
通过比较随机森 (random forest,RF) 和 XGBoost 在样本数据集上的预测性能，该研究首先筛选出了包含 29 个特征的 792 个样本，以作为研究在 B 位点有不同掺杂剂的 Co/Fe 基钙钛矿氧化物的数据库。

模型架构：两大模型优中选优
该研究的回归预测任务分别比较了两个可集成的学习模型，即
* RF，它可构建多个决策树，并整合每个决策树的预测
* XG- Boost，它以梯度提升决策树算法为核心（如下图所示）

虽然 XGBoost 模型和 RF 模型都表现出优异的预测性能，但从下图中可以看出，当目标变量的实际值较大时，RF 模型会低估其预测值，相比之下，XGBoost 模型的预测值在1:1线两侧的分布更为均匀。因此，该研究选择 XGBoost 作为研究分析的主要模型。

如下图所示，基于 XGBoost 的机器学习模型，以元素结构为输入，进行 P-SOCs 空气电极的筛选。

随后，研究团队基于机器学习预测结果和密度泛函理论 (Density Functional Theory, DFT) 计算，成功筛选出一种用于 P-SOCs 的高效空气电极材料 LCN91，其活化能可与众所周知的空气电极相媲美。

实验结论：LCN91具有更好的催化活性
质子电导率是由氧化物中质子吸收量 (PAA)、质子扩散和质子转移的组合决定的。实验表明，PAA 的间隙与质子电导率的间隙呈正相关，尤其是当两种化合物的质子迁移率（即扩散系数）相同时，可以直接用 PAA 来衡量质子电导率。

在机器学习中，特征重要性分数用于在构建预测模型时确定每个特征的相对重要性。结合实验经验和理论，特征重要性排序可以帮助我们验证所构建的机器学习模型，提高模型的可解释性。下图给出了 XGBoost 模型 PAA 预测中的特征重要性排序。

为了清晰地研究 B 位掺杂元素的作用，该研究将 La 固定在 A 位，将 Mg、Al、Si、Ca、Sc、Ti、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、Ge、Sr、Y、Zr、Nb、In、Sn、Sb、Bi、Nd、Sm、Gd、Dy、Yb 作为掺杂元素 (B1)。

随着 Ni 的出现，ΔE（水合焓）的下降表明 Ni 有利于 LCN91 中的水化反应，因为 ΔE 越小，水化反应越容易进行。

综上所述，LCN91 更有利于水化反应，这与机器学习模型预测的结果一致，其中 LCN91 的 PAA 高于 LCN82。同时，LCN91 氧化物具有更好的催化活性。

实验评估表明，LCN91 被认为是一种很好的 P-SOC 空气电极，然而，与电解质材料相比，LaCoO3 家族氧化物的热膨胀系数 (TEC) 非常高，这可能导致电极在长期工作过程中从电解质中脱落，从而缩短电池寿命。

尽管 LCN91 仍存在需要改进、提升的地方，但该研究综合利用机器模型和 DTF 计算验证了 LCN91 优异的质子导电性，也为未来开发具有高质子导电性和适当热膨胀系数的新型空气电极氧化物提供了指导。

叶思宇院士：氢能燃料电池只是起点
目前，「碳达峰、碳中和」已成为全球共识。氢能作为一种清洁、高效、储量大的可再生能源，为各行业脱碳提供了重要途径。质子导体固态氧化物电池 (P-SOC) 具有原料成本低、环境影响小、理论电解效率高等优点，是电解水制备绿氢领域的研究重点和热点。

作为国际公认燃料电池电催化和催化剂层/MEA 设计的顶尖专家，叶思宇院士长期以来致力于质子交换膜燃料电池研究和开发的各个方面，现为加拿大国家工程院院士、广州大学化学化工学院教授、黄埔氢能源创新中心主任和首席科学家、鸿基创能科技(广州)有限公司副董事长兼首席技术官。

作为首家落户广州的燃料电池膜电极研发生产领域的国家专精特新「小巨人」企业，鸿基创能致力于质子交换膜燃料电池用高性能膜电极 (MEA) 的大规模国产化和产业化，为国内外燃料电池厂商提供低成本、高性能的膜电极核心组件，解决中国燃料电池核心材料长期依赖国外技术的局面。

据了解，鸿基创能自主研发出第一条全自动化 MEA 封装生产线，并生产了与国际领先水平同步的具有自主知识产权的车用燃料电池膜电极，打破了国外企业对该行业的技术垄断，填补了国内该行业的空白。2022 年，鸿基创能全年膜电极出货量达到 170 万片。

国际氢能委员会指出，预计到 2030 年，绿氢需求将增长到 7500 万吨。在未来 10 年内，全球对可再生低碳氢能的需求将增长 50%。得益于传统能源企业和氢能燃料电池的「联谊」，氢能燃料电池的发展将不再局限于纯粹的燃料电池汽车，最终将与整个能源体系息息相关。