锂电池寿命预测精度提升 20%！上海交大团队发布半监督学习方法 PBCT，提取无标签数据中的隐藏信息

锂电池具有能量密度高、充放电速度快、使用寿命长等优点，当前已被广泛应用于水力、火力、风力和太阳能电站等储能电源系统，以及电动工具、电动汽车、军事装备、航空航天等多个领域，在现代社会中起着至关重要的作用。

然而，在锂电池的大规模使用中，其潜在危险也逐渐显现——耐过充、放电性能差，遇到过充或短路的情况极易引发火灾甚至是爆炸。近年来，由于不规范充电，或电池老化所引起的电动自行车、新能源汽车自燃频发。

为了保证电池系统的安全可持续运行，人们需要对锂电池寿命进行准确预测，以便有效管理其健康状态。传统的基于物理和半经验模型的预测方法易受误差影响，精度十分有限。随着人工智能技术的发展，数据驱动的预测方法在精度上已经有所提升，然而其模型准确性往往受到标记数据稀缺的制约。

针对上述挑战，上海交通大学溥渊未来技术学院万佳雨副教授团队，在国际权威期刊 Joule 发表题为「Semi-supervised learning for explainable few-shot battery lifetime prediction」的研究论文，提出了一种名为部分贝叶斯协同训练 (partial Bayesian co-training, PBCT) 的半监督学习技术，充分利用锂电池全生命周期中产生的低成本且丰富的无标签数据，通过提取其中的隐藏信息，深化对底层数据模式的认识，进而显著提升了电池寿命预测的精确度。

与现有的方法相比，PBCT 不但在寿命预测精度上明显提升，而且几乎无需额外的数据采集成本。

研究亮点：

* 通过半监督学习使用有限的数据来预测电池寿命

* 贝叶斯协同训练 (PBCT) 半监督学习方法在准确性和可解释性方面均表现出色

* 通过减少对标记数据的需求，显著降低经济成本

论文地址：
https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.02.020

数据集：124 节电池、3 个子数据集
本研究使用的数据集是 Severson 等人提供的开源数据集，其中包含 124 节 1.1 Ah 标称容量的 LiFePO4/石墨 A123 APR18650M1A 圆柱电池，平均寿命为 806 个循环周期（范围从 150 到 2,300 个循环周期不等）。

根据不同的日历老化 (calendar aging) 和快速充电协议，该研究使用的数据集分为 3 个子数据集，电池数量分别为 41 个（数据集1）、43 个（数据集 2）和 40 个（数据集 3），每个数据集都包含基于领域知识 (domain knowledge) 提取的 20 个输入特征。

模型架构：构建高性能的完整视图模型
PBCT 方法的架构如下图所示，其中分别建立了两个模型，即部分视图模型 (partial-view model) 和完整视图模型 (complete-view model）。

PBCT 方法示意图

由于完整视图模型考虑了所有特征，容易出现过拟合，并可能导致较差的预测准确性，所以研究人员基于仅包含一部分重要输入特征的子集，创建了部分视图模型，用于估计未标记数据的伪标签。

随后，根据最大后验优化原则 (maximum a posteriori optimization)，再次与完整视图模型联合训练，使部分视图模型充当指导，帮助导出最终使用的高性能完整视图模型。

两个模型的详细信息

这使得完整视图模型可以从标记和未标记数据中获得有用的见解，从而实现更可靠的预测。

研究结果：PBCT 为电池寿命预测开辟新路径
在性能评估实验中，研究人员分别使用数据集 1、数据集 2 和数据集 3 进行实验，每组实验进一步分为离线和在线情景，并使用测试数据的均方根误差 (RMSE) 评估训练模型的准确性。由于实验设置中标记训练数据的数量稀缺，所以研究人员采用了经典的回归方法处理少样本情况，例如将 Lasso 和 Elastic net 作为基线。

离线情景对应的实验结果如下图 A 至 C 所示，所提出的 PBCT 方法在给定不同数量的标记训练数据时优于基线方法。当标记训练数据数量为 10 时，PBCT 在数据集 1 至 3 上分别比 Lasso 表现优 9.8%、21.9% 和 18.3%。

离线情境下，评估建模精度的实验结果

在线情景下的实验结果如下图 D 至 F 所示，PBCT 方法在数据集 2 和 3 的所有情况下优于基线方法，在数据集 1 的标记训练样本数量稀缺时，多数情况也是优于基线方法。

在线情境下，评估建模精度的实验结果

在经济性分析实验中，为了定量展示所提出的 PBCT 方法在电池寿命预测中的优势，研究人员基于离线情景实验结果，分析了每种方法所需数据采样的时间和成本。

研究人员对 200 次重复实验的循环成本中位数进行了估算，结果显示，为了达到相同的准确性，PBCT 方法需要较少的标记训练数据和低循环成本，如下图 A 到 C 所示：

PBCT 和基线方法的经济性分析

如图 D 所示，为了达到目标准确性 RMSE% 0.10，与 Lasso 方法相比，PBCT 需要较低的循环成本。在 dataset2 中，为了达到目标准确性 RMSE% 0.10，PBCT 需要 7,700.5 个 cycles（当 cycles 为 7,700.5 时，RMSE 为 0.099），而 Lasso 则需要超过 10,537 个cycles（当 cycles 为 10,537 时，RMSE 为 0.105）。

* 循环次数 cycles 是指电池从完全充满电到完全放完电，再重新充满电的过程中所经历的次数，用以考核电池寿命。
* RMSE 代表均方根差，也称为方均根偏移，是一种常用的测量数值之间差异的量度，值越低越好。

因此，仅应用 PBCT 算法就可以比 Lasso 方法节省高达 28,36.5 个 cycles，即 4,685.1 美元，这相当于使用 Lasso 方法的总经济成本的 26.9%。

总而言之，与现有的方法相比，PBCT 在寿命预测精度上取得了高达 20% 的提升，且几乎无需额外的数据采集成本。因此，在同样预测精度的前提下，PBCT 可以大幅度降低数据采集成本。

此外，该研究还发现，将无标签数据纳入训练过程中，有助于揭示影响电池寿命的关键因素，这些因素在仅对标记数据进行分析时往往会被忽略。因此，PBCT 这一半监督学习技术，为高效且具备可解释性的数据驱动电池状态估计，开辟了新的路径。

上海交大深度能源实验室持续攻坚克难
据官方报道，本研究成果主要来自上海交大溥渊未来技术学院、深度能源实验室的课题组。

该课题组研究方向主要为储能器件与材料、先进制造、及其与人工智能的交叉融合。到目前为止，在能源和材料领域的国际著名学术期刊如 Science， Nature 子刊、Cell 子刊等，发表 SCI 论文 80 余篇，总被引用 11,000 余次，H 因子 48，研究成果被多家海内外知名媒体撰文报道。

课题组万佳雨副教授还曾获得美国真空协会全美博士研究生奖「Dorothy M. and Earl S. Hoffman Award」（全球每年一名）、中国留学基金委颁发的「国家优秀自费留学生奖学金」，斯坦福大学全球前 2% 科学家年度榜单 (2020-2022)。担任 National Science Open, Materials Today Energy, eScience, Carbon Energy, 中国化学快报、稀有金属等杂志青年编委。

除了上文提及的研究成果，课题组此前就在锂电池领域持续深耕、攻坚克难。

2023 年 5 月，该团队在国际知名期刊 Nano Letters 上发表题为「Self-Assembly Monolayer Inspired Stable Artificial Solid Electrolyte Interphase Design for Next-Generation Lithium Metal Batteries」的研究论文。

锂金属是高比能锂离子电池的理想负极，但其高反应活性和脆弱的界面导致其应用受到限制——特别是在商用碳酸酯电解液体系中，锂金属的性能较差，严重阻碍了其在二次电池中的广泛应用。该研究提出了一种简单而有效的策略，将锂金属浸入 3-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷 (3MPDMS) 溶剂中，从而形成了一层均匀的、富含无机成分的 SEI 层，进而在碳酸酯电解质中，实现锂金属在低过电势下均匀沉积/剥离循环 500 次以上。

2023 年 6 月，该团队又发布了在锂离子电池回收领域中对正极材料的超快回收的最新工作成果。其开发的超快修复法可以在 8s 内高效地直接修复废旧电池正极材料 (LCO)，修复后正极材料的电化学性能与新制备的正极材料性能相当。此项关于锂离子电池正极材料的修复研究，对锂离子电池的可再生发展和资源再利用提供了一种高效、节能的方法。

新型的超快修复法用以快速修复正极材料

在领先团队的引领下，以人工智能为代表的先进技术，未来也将在能源和材料领域不断深入，助力产业的可持续发展。

参考资料：
1.https://www.cell.com/joule/abstract/S2542-4351(24)00103-X
2.https://news.sjtu.edu.cn/jdzh/20240326/195130.html
3.https://www.x-mol.com/groups/deepenergy/news/44033
4.https://newsletter.x-mol.com/groups/deepenergy/news/46631