科学岛团队在二维CrPS4单分子层中发现强MSHG效应

近期，中国科学院合肥物质院强磁场中心盛志高研究员团队与合作者在二维磁性材料的非线性光学研究中取得重要进展，依托稳态强磁场实验装置（SHMFF）超快磁光测试系统，首次观测到单层CrPS4中铁磁序诱导的强非线性磁二次谐波产生（Nonlinear Magnetic Second Harmonic Generation，MSHG）。该成果于2024年8月9日在线发表于光学重要期刊Advanced Optical Materials。

Second Harmonic Generation (SHG)是一种二阶非线性光学现象，与材料的对称性破缺息息相关且极其灵敏。SHG最初发现于具有晶体结构对称性破缺的体系（i型SHG）。自20世纪60年代以来，理论和实验都发现了与磁有序（时间反演对称破缺）相关的SHG效应（c型SHG）。一般来说，c型SHG比i型SHG的强度至少弱一个数量级，这严重限制了其在非线性光学器件中的应用。

继石墨烯之后，磁性二维范德瓦尔斯（2D vdWs）材料因其独特的物性与广泛的应用潜力备受关注。但是目前人们对其非线性光学性质的理解仍存在诸多未知，然而其SHG与磁性有序的关系尚未被充分研究，这限制了其在光电子器件中的应用。研究团队深入探索了二维反铁磁材料CrPS4中的磁性有序相关的SHG效应。研究发现，在块体和偶数层CrPS4中，反铁磁序不能产生任何c型SHG效应，而在奇数层CrPS4中观测到巨大的单层铁磁序诱导产生的c型SHG效应。这是首次在二维磁体中观测到ED近似下的铁磁序诱导产生c型SHG效应，该效应源于空间和时间反演对称性的双重破缺。更为重要的是，研究团队发现该铁磁序诱导的c型SHG与晶体结构对称破缺产生的i型SHG的信号强度相当。这在所有已知的磁性材料中极为罕见，暗示了一种新的MSHG产生机制。这一发现不仅揭示了二维磁性材料中SHG的新机制，而且极大地丰富了由磁性有序产生的SHG类别。该发现对于深入理解二维磁性材料的非线性光学行为及其对称性具有重要意义，同时也为开发基于二维磁性材料的高性能光电子器件提供了新的思路和理论基础。

二维反铁磁体CrPS4中单层铁磁序诱导二次谐波产生效应。（插图为单层CrPS4光学图片和AFM表征）